CREST MECP：采样、优化与排序

本篇将短采样、逐结构优化和去重排序连成一次原生CREST MECP搜索。计算对象为CH₂的单重态与三重态，两个状态都调用真实ORCA PBE/def2-SVP能量和梯度，不用两份相同势能冒充交叉。

起点复用已有两态约束优化得到的近交叉结构。它演示小分子的操作流程，不代表任意初态都能找到全局最低交叉点。

1. 下载并先看最终结构#

下载完整输入、实际结果、数据和绘图脚本，保存为example.zip：

python3 -m zipfile -e example.zip .
cd crest-mecp-integrated-search
module load ase/3.29.0
bash read.sh
bash plot.sh

默认读取包内已完成结果，不重新计算。数据写入analysis-read/，图片写入figures/；新计算使用独立work-new/。

9个候选去重后剩1个独立结构。图中将整体平移和转动去掉后叠放，便于看键长和角度；这没有改变原始输出坐标。

2. 选择本例需要的独立构建#

本例使用CREST 3.0.3独立构建（固定提交62ff2c3），补齐批量任务复制时的ORCA模板、命令等设置。补丁只增加self%ORCA=src%ORCA，计算能量、力、优化算法和阈值保持原方法。使用GNU Fortran 13及MKL 2024.2顺序库，ORCA为6.1.1公开发行程序。

资料包提供orca-template-copy.patch、许可证和build-private.sh。这一步在自己目录编译，不覆盖公共CREST 3.0.2：

bash build-private.sh
export CREST_MECP_BIN="$HOME/.local/ys-crest-mecp/bin/crest"

已有同样的独立构建时，直接把CREST_MECP_BIN设为相应程序路径。查看资料包已有结果时不需要编译；希望重新运行整套MECP流程才需要该构建。不要将公共3.0.2的路径当作这个独立构建使用。

3. 完整两态输入#

input="structure.xyz"
runtype="mecp"
threads=8
[calculation]
type="mecp"
optlev="tight"
maxcycle=80
elog="energies.log"

[[calculation.level]]
method="orca"
chrg=0
uhf=1
calcspace="spin1"
orca_cmd="/public/software/orca/6.1.1/linux-x86_64-openmpi4.1.8/orca"
orca_template="spin1.inp"
rdgrad=true

[[calculation.level]]
method="orca"
chrg=0
uhf=3
calcspace="spin3"
orca_cmd="/public/software/orca/6.1.1/linux-x86_64-openmpi4.1.8/orca"
orca_template="spin3.inp"
rdgrad=true

[[calculation.constraints]]
mecp=[10.0,0.005,0.2]

[dynamics]
length=0.001
tstep=0.5
dump=0.5
temp=300.0
hmass=1.00794075
shake=0
printstep=1

两个ORCA模板都为：

! PBE def2-SVP TightSCF EnGrad NoAutoStart

CREST自动写入当前坐标、电荷及自旋多重度；模板不另写固定坐标块。在这个ORCA接口中uhf=1、uhf=3表示单重态、三重态，不能按一般xTB的未配对电子数含义解读。

length=0.001 ps即每条1 fs，步长0.5 fs，属于极短流程示范。MECP搜索原生生成9条不同RMSD偏置条件的短采样流，然后优化得到的9个候选。它们不是拼接成一条连续9 fs物理轨迹。

4. 提交、读取、出图#

bash submit.sh
squeue -u "$USER"
# 作业完成后
bash read.sh work-new analysis-new
bash plot.sh analysis-new figures-new work-new

脚本按CPU整节点规则申请资源，CREST使用8线程组织任务；每次ORCA计算单进程。运行阶段加载ORCA及公共CREST所需运行环境，并为独立构建补充MKL动态库路径；不同时加载互相冲突的oneAPI与ORCA MPI模块。

5. 最后得到什么#

ls work-new/CH2-mecp-copyfix/crest*xyz*
tail -20 work-new/CH2-mecp-copyfix/stdout.log
cat analysis-new/CREST-native-MECP-candidate-controls.csv

crest_dynamics.trj.xyz保存原生短采样快照；crest_mecp_search.xyz保存9个优化候选，.sorted为排序去重结果，crest_ensemble.xyz给独立结构。实际原生程序报告230次顶层能量/梯度调用；随后另做18个两态单点，检查全部9个最终结构。

CH键长约1.148 Å，HCH角约92.52°。下一篇解释两态能隙、切向力与罚函数输出，避免把带罚函数的能量当成单重态或三重态本身。