VASP GPU 加速专题四：计算准确性

把计算从 CPU 转到 GPU，最值得关心的是：最终物理结果是否保持一致，能否用于自己的科研问题。本指南采用相同结构、赝势、泛函与收敛设置，对比鸢算科技 HPC 集群上 VASP 6.6.1 的 CPU、P100 和 V100 结果。

**在这里验证的 Si、水分子和 CO/Pt(111) 模型中，CPU 与 GPU 的收敛能量、原子力和目标低能电子结构具有很高的一致性；表面吸附能、Bader 电荷与差分电荷也进行了独立对照。**所有数值均取自按电子收敛条件结束的计算。下文依次说明如何比较、实测差异有多大，以及这些结果对实际使用意味着什么。

1. 怎样理解“计算准确性”#

科研计算中的准确性包含三个层次，彼此不能替代。

例如，CPU 和 GPU 算出相同的 PBE 带隙，说明两种实现的结果一致；PBE 对该材料是否存在带隙偏差，仍是物理模型层面的问题。CPU 在这里是对照实现，并不是自动给出精确真值的标准答案。

VASP 的 GPU 端口面向科学数值计算，官方明确强调 GPU 的双精度浮点性能，并将 P100、V100 列入测试硬件。

浮点数只能保存有限位数，求和顺序、矩阵分块、MPI 归约和数值库实现都可能改变末位数字。这些微小变化还会影响自洽求解经过的迭代路径。因此，更合理的要求是差异足够小、不影响所研究的性质，而不是所有文件逐字节相同。

2. 测试模型与比较方法#

2.1 验证了哪些问题#

Si 的电子收敛阈值为 EDIFF=1E-9，水分子为 1E-10。Si 使用 ENCUT=350 eV、PREC=Accurate、LREAL=.FALSE.；水分子使用 ENCUT=300 eV。这些严格设置用于识别实现之间的微小差异，并不是要求所有生产任务一律照搬。

CPU 采用 8173m 节点的 56 个 MPI 进程，每进程 1 线程；GPU 每张卡对应 1 个 MPI 进程和 1 个 CPU 核。Si 覆盖 P100、V100 的单卡、双卡、四卡和八卡，表面吸附与电荷分析采用两种 GPU 的单卡结果。

程序版本均为 VASP 6.6.1 普通版。CPU 构建采用 oneAPI 2024.2、Intel MPI 和 MKL；GPU 构建采用 NVHPC 25.3、CUDA 12.8、配套 HPC-X/OpenMPI 与 MKL 2023.2。保持同一套 PAW-PBE 赝势和同一物理模型，电子数由原子组成与赝势确定。

2.2 公平比较需要满足什么条件#

每组 CPU/GPU 对照均核对相同的 POSCAR、POTCAR、KPOINTS，以及实际采用的能带数和 FFT 网格。允许根据平台选择合适的并行分组，但不能把不同结构、不同磁态或不同科学参数下的结果当作硬件差异。

所有静态测试使用 NELMIN=2，NELM=150 仅作为允许的最大迭代次数，以达到 EDIFF 为停止条件。Si、水分子及空带控制计算实际用了 16—33 个电子步；还检查了正常退出标记和最终数值输出。程序正常退出本身不等于所有目标性质已经收敛。

VASP 的 EDIFF 同时考察相邻电子步的总自由能变化和能带能量变化。它不能直接承诺某个力分量、某条高能空带或某种响应函数的误差上限。

3. 总能量与原子力：收敛以后相差多少#

3.1 能量要采用相同口径#

free energy TOTEN、energy without entropy 和 energy(sigma→0) 是不同的输出量。比较时应固定展宽设置，并使用相同的能量定义。本节逐项比较总自由能与 sigma→0 能量，二者在 Si 对照中得到相同量级的最大差异。

每原子能量差定义为：

下表取每种 GPU 全部已测配置中的最大差异，不是挑选最接近 CPU 的一次结果。

图1：能量比较采用相同能量定义；力比较采用同一结构下的逐分量差值。Si8 的原子力受对称性约束，在输出精度内为零，因此主要用于能量和电子结构检查。

Si 的最大每原子能量差为 1.25×10⁻⁶ meV/原子。这个很小的数值来自保存文件之间的差，而文件本身只有有限有效位数。它支持两种实现的能量一致性，但不能用来宣称实际材料能量已具有如此高的绝对物理精度。表中的零差也只表示在输出精度内一致。

3.2 力的验证应包含真实的非零力#

Si32 对每个原子施加确定性的小位移，并去掉整体平移。CPU 参考中最大的原子力约为 0.6009 eV/Å，避免了只比较两个零力数组的问题。

两种 GPU 相对 CPU 的最大力分量差均为 2.67×10⁻⁶ eV/Å，最大逐原子力矢量差为 2.88×10⁻⁶ eV/Å。这里逐项读取了 vasprun.xml 的力，不仅比较 OUTCAR 中较少的小数位。

图2：左图对照 96 个力分量，右图放大逐原子的力矢量差。每个平台选择最大力分量差最大的已测配置。曲线看起来重合只是直观表现，误差判断依据右图和数值统计。

水分子的 Γ 点专用程序对照给出最大力分量差 6.43×10⁻⁶ eV/Å。这些差异明显小于常见结构优化中采用的力阈值，支持所测固定结构上的力一致性。声子、微小位移响应等问题仍应根据目标量检查截断能、投影精度和电子迭代收敛。

PREC=Accurate 和 LREAL=.FALSE. 有助于减少相应数值近似，但不能替代完整的参数收敛测试。

3.3 多卡会降低精度吗#

图3：K 表示 KPAR，S 表示 NSIM。所有点均与同一 CPU 参考比较。两个双卡配置同时改变了 KPAR 和 NSIM，检查的是整套配置的结果一致性，不用于分别确定两个参数各自的影响。

这组正常收敛测试中，没有观察到增加 GPU 卡数后能量或原子力误差持续增大的趋势。KPAR 分配 k 点任务，NSIM 调整同时优化的能带批量；它们影响工作组织和求解过程，不是物理精度等级。

更换并行设置后，仍应核对 OUTCAR 中的实际 NBANDS。程序可能根据并行分组调整能带数，届时工作量和高空态求解范围也会随之改变。

4. 电子结构：能级、带隙与态密度分别检查#

4.1 价带与低能导带的一致性#

对于非磁性 Si，逐项比较相同 k 点和带序的本征值，目标窗口为全部占据态以及 CPU 价带顶上方 5 eV 内的空态。统计使用原始本征值，没有通过任意能量平移消除差异。

图4：上图以同一个 CPU 价带顶作共同零点，展示同一 k 点、同一能带的对照；下图直接绘制 GPU−CPU 的原始本征值差。这里只是均匀网格上的能级比较，不是高对称路径能带图。

目标低能区的最大差为 0.002 meV。两种 Si 模型的网格采样带隙在保存精度内一致。这里的带隙由所采样 k 点确定，没有进行整个布里渊区的带边极值搜索，因此不应把它直接当作已收敛的基本带隙或实验带隙。

4.2 DOS 与投影 DOS 是否重合#

Si 的 DOS 和投影 DOS 使用相同的能量范围、展宽、LORBIT=11 与 NEDOS=2001。在 CPU 价带顶下方 12 eV 至上方 5 eV 的窗口内，20 组对照的总 DOS 最大逐点差为 CPU 峰值的 0.0270%；逐原子、逐轨道 PDOS 最大逐点差为 CPU 对应集合峰值的 0.0230%。

这里以窗口内峰值作归一化，不用每个点的 DOS 作分母，避免在禁带中因 DOS 接近零而得到没有意义的巨大百分比。

图5：上排展示曲线，下排单独展示差值。绘图以 CPU 价带顶为共同参考。右列显示所有 Si 原子的 p 轨道投影之和；0.0230% 的统计则逐项检查各原子和轨道，不只检查求和曲线。

DOSCAR 的逐行能量输出位数有限。本组数据依据文件头声明的相同均匀能量网格，比较同一行的原始 DOS 数值，没有插值或平滑。增加 NEDOS 只能提高能量取样分辨率，不能代替 k 网格、展宽和空带数的收敛。

4.3 为什么高能空态要单独检查#

在已经达到 EDIFF=1E-9 的 Si8 计算中，全部 56 条能带的最大 CPU/GPU 差仍可达到 21.787 meV，主要出现在求解能带区间的顶部；价带与目标低能导带的结果则非常接近。原因是总能量对完全未占据态不敏感，而迭代求解中接近能带上限的态通常收敛更慢。

为检查求解余量的影响，保持结构、k 网格、EDIFF、算法及各平台并行设置不变，仅将 NBANDS 从 56 增至 112，仍比较原来前 56 条目标带。

图6：每条带取所有 k 点上的最大 CPU/GPU 差。上排比较相同的前 56 条目标带，下排放大增加空带后的残差；新增的第 57—112 条带不混入这一目标指标。

两种 GPU 的目标带最大差均降至 0.001 meV。这支持“为目标空态保留求解余量”的处理方法，而不是把此前的差异简单解释成 GPU 固有的精度损失。

同时也应看到：新增计算的全部 112 条带仍包含尚未充分优化的最高空态，最大差约为 71.332 meV。验证结论只适用于明确检查过的目标区间。研究高能跃迁、光学响应或更多未占据态时，应继续增加余量，检查目标本征值及最终响应量；必要时从收敛电荷密度出发采用适合的对角化方法。

5. 实际应用：CO 在 Pt(111) 表面的吸附能#

5.1 从同一几何比较吸附能#

表面吸附能涉及三个总能量之差，比单独比较一个总能量更接近常见科研任务。采用：

按这个符号约定，负值表示该模型中的电子吸附过程放能。三项均采用相同泛函、赝势和截断能，并统一使用 energy(sigma→0)；不能把不同能量定义混合相减。

这里建立 2×2、三层、12 个 Pt 原子的 Pt(111) 模型，晶格常数为 3.98 Å，晶胞垂直长度 30 Å，一个 CO 位于顶位。固定 Pt 原子，优化 CO 的位置与键长；游离 CO 在独立 15 Å 晶胞中优化。随后固定统一几何，在 CPU、P100、V100 上各做相同输入的静态计算。

表面计算使用 PAW-PBE、ENCUT=450 eV、3×3×1 Γ 中心网格、EDIFF=1E-8、高精度 FFT 设置和表面法向偶极修正。几何准备阶段使用 EDIFF=1E-7，CO 活动自由度满足 0.03 eV/Å 的力判据；CPU/GPU 比较阶段不再分别优化结构。

这是冻结 Pt 层的吸附模型，检验的是同一模型、同一几何下的硬件一致性。 给定覆盖度、层数、晶格常数和 k 网格尚不能视为完成了表面物理参数收敛，也没有比较所有可能的吸附位点。因此，下面的吸附能用于展示计算方法与平台对照，不作为该材料的最终实验预测。

图7：统一模型的侧视图与俯视图，以及三种平台的吸附能；差值面板将 GPU 相对 CPU 的微小差异单独显示。图中的结构不因计算平台改变。

CPU得到的电子吸附能为 -1.82166718 eV。P100、V100相对CPU的最大吸附能差为 2e-05 meV；相同静态结构下，全部参考态的最大力分量差为 2.19e-06 eV/Å。三种平台对该模型中吸附放能的判断一致。这里比较的是收敛后的电子能，未加入零点振动能、温度熵或溶剂修正，因而不将它标为有限温度吸附自由能。

对于比较两个位点或两个反应中间体的研究，关键是 CPU/GPU 引入的差异是否远小于需要区分的能量差。还应分别检查泛函、覆盖度、表面层数、k 点与气相参考态。硬件一致性良好，并不意味着这些物理和数值误差已经自动消失。

6. Bader 电荷：电子转移的判断是否一致#

Bader 分析根据电荷密度的拓扑划分原子空间。本例以 AECCAR0+AECCAR2 的重构全电子密度确定分区，并对 CHGCAR 的价电子密度积分；三种平台均使用相同的 Bader 1.05 和 96×96×384 网格。

Bader 后处理本身在 CPU 上执行。下表的 P100/V100 指由相应 GPU 版 VASP 生成密度后，再用同一个 Bader 程序分析，因而比较的是 VASP 密度来源改变后，电荷分析结论是否保持一致。

本文的净电荷定义为：

q>0 表示该原子区域相对中性价电子数失电子，q<0 表示得电子。Pt、C、O 的价电子数分别为 10、4、6。CO 的净电荷取 C 与 O 的净电荷之和，避免只看一个原子就判断整个分子的电子转移方向。

图8：C、O 与整个 CO 的净电荷，以及 GPU 相对 CPU 的分区电荷差。正负号遵循上式；同一分区方法和网格是公平比较的前提。

CPU参考中，CO的Bader净电荷为 -0.386544 e，按上述约定对应CO整体得到约 0.386544 个电子。三种平台的电子转移方向一致，CO净电荷最大差为 2.8e-05 e，全部原子净电荷的最大差为 0.000486 e。这支持同一密度网格和分区定义下的电子转移结论一致；它没有消除Bader电荷对网格与分区方法本身的依赖。

P100对照中，C与O的净电荷差分别为 −0.000485 e 和 +0.000486 e，相加后大部分抵消。价电子密度和分区参考密度的晶胞差异积分均约为10⁻⁹ e量级，但网格上的离散分区仍可能对这些微小扰动敏感。

为检查分区参考的作用，又保留各GPU生成的价电子密度，只将分区参考统一为同一份CPU参考密度；结果各原子的Bader输出均与CPU在保存精度内一致。

这组控制实验支持将上述差异主要归于参考密度所决定的分区边界，不能把它直接解释成同等大小的真实电子转移差异。统一参考只用于这里相同几何的控变量检查；不同结构应使用各自匹配的参考密度并检查网格收敛。

本例 ACF.dat 的原子电子数保留六位小数，电荷差据此解释，不将浮点相减产生的更小尾数当作额外测得的精度。

Bader 电荷是一种空间分区结果，不等同于形式氧化态，也不要求与其他电荷分析方法给出相同数值。生产研究中仍需检查密度网格对结果的影响，尤其当不同结构之间的电荷差本身很小时。

7. 差分电荷密度：成键区域的分布是否一致#

差分电荷密度定义为：

两个片段均保留吸附体系中的原子位置，使用相同晶胞、k 网格、FFT 网格和参数独立求解。这里减去的是保持吸附构型的 CO 片段，不是吸附能公式中另行优化的气相 CO；否则会混入分子变形与坐标错位造成的密度变化。

本节比较价电子密度，单位为 e/ų。Δρ>0 表示电子积累，Δρ<0 表示电子耗尽；中性片段的电子数相加等于完整体系，因此差分密度在整个晶胞上的积分应接近零。

图9：上排展示穿过 CO 的密度截面，三种平台使用相同色标；下排展示平面平均密度与 GPU−CPU 残差。图像居中采用周期性平移，数值比较直接使用未平移的原始同一网格。

三个平台的差分密度净积分绝对值均不超过 5.45e-10 e，符合该中性片段构造的电子数守恒。GPU相对CPU的密度差异绝对值积分最大为 1.93e-09 e。该指标先取每个网格差异的绝对值再积分，避免正负误差相互抵消。同一色标下的图形对照与数值残差共同支持两种GPU保持了这一模型中的空间电荷重排。

评价差分电荷不能只依赖等值面“看起来一样”。本例同时检查逐网格差异和晶胞积分，以确认电子积累与耗尽的空间分布是否保持一致。图中的成键电荷重排与 CO 的 Bader 净电荷也不是同一个量：前者描述空间分布的变化，后者描述分区积分后的净结果。

合集

《VASP GPU 加速专题一：发展历程、GPU选型》

《VASP GPU 加速专题二：VASP 多版本与扩展功能支持》

《VASP GPU 加速专题三：性能实测》

《VASP GPU 加速专题四：计算准确性》

《VASP GPU 加速专题五：加速参数选择》

《VASP GPU 加速专题六：显存容量规划》