CREST：完整构象熵采样流程

本篇实际运行 CREST 的完整熵采样流程：初始元动力学→轨迹结构优化→构象整理→静态偏置采样→熵和热力学校正。它与已有构象集合的 Boltzmann 统计不同，包含新几何的采样与优化。

使用乙醇作小例，分别设置每条初始 MTD 片段 0.002 和 0.1 ps。这个短例用来学习操作，两组都提示外推区块不足，不能据此宣称乙醇构象采样已经充分或得到了精确绝对熵。

1. 下载并查看实算结果#

下载完整输入、原生结果、独立单点、CSV 和图片，保存为 example.zip：

python3 -m zipfile -e example.zip .
cd crest-native-entropy-sampling
module load ase/3.29.0
bash read.sh
bash plot.sh
cat analysis-read/CREST-native-entropy-workflows.csv

默认读取参考结果，不重新搜索。reference-results/ 顶层是短片段条件，reference-results/ethanol-100fs/ 是长片段条件。

2. 先看结构，再看输入#

cat inputs/input.xyz
cat inputs/ethanol-100fs/input.toml

本例有 9 个原子，C₂H₆O，电荷 0、闭壳层。长片段输入如下：

input="input.xyz"
runtype="entropy"
threads=8
[calculation]
elog="energies.log"
optlev="tight"
[[calculation.level]]
method="gfn2"
chrg=0
uhf=0
accuracy=0.1
[dynamics]
length=0.1
tstep=0.5
dump=0.5
temp=300.0
hmass=1.00794075
shake=0
printstep=1

length 单位 ps，步长和输出间隔单位 fs。runtype="entropy" 启动完整熵搜索。实际启动时同样传入 --mdlen 0.1，明确每条初始采样轨迹的时长。

本例用固定维护源码快照的 CREST 3.0.3，GNU Fortran、MKL，启用 tblite、GFN-FF、TOML 和 libpvol。独立能量与梯度使用 xTB 6.7.1。这里的私有程序与集群公共 crest/3.0.2 分开，不能只加载 3.0.2 就假定它有完全相同的流程行为。

3. 构建自己的程序，再提交#

若只看结果，跳过构建。要复现原生计算，先在申请到的 CPU 作业环境构建到自己的家目录：

bash build-private.sh

脚本固定源码提交 62ff2c32ce6d4d6840c1e5b5a0e2f6c3eb186de9，将程序放到 ~/.local/ys-crest-entropy/bin/crest。首次需要访问源码仓库，默认使用 8 个编译线程。编译过程不修改公共模块。

回到算例根目录：

bash submit.sh
squeue -u "$USER"

作业模板向 cpu-8173m 申请 56 核整节点，CREST 使用 8 线程；会先后运行两组输入，再对最终构象用 xTB 6.7.1 做同几何单点和完整梯度计算。

结束后读取自己的结果：

bash read.sh work-new analysis-read
bash plot.sh

work-new/ 已存在时请在新的解压目录启动，保留旧结果作比较。改变采样时长、结构或方法后，应以新结果条数为准，不能沿用本篇的三个构象结论。图中的三维结构展示本篇参考集合。

4. 一次计算经过哪些阶段#

实际 0.1 ps 条件先做 1 ps 试跑，随后运行 24 条初始 MTD，总初始采样时长 2.4 ps；再做候选优化和静态偏置采样。本次静态阶段完成三条 0.1 ps 轨迹，目标温度 400 K；因此输入中的 300 K 不是整个增强采样过程唯一使用的温度。

grep -E 'trial MTD|MTD.*completed|sMTD.*completed'   reference-results/ethanol-100fs/native.log
ls reference-results/ethanol-100fs/crest_*.xyz

crest_rotamers.xyz 保存 130 条整理后的转子记录，crest_conformers.xyz 有 3 个构象组代表。数量不同是正常现象；不要把 130 条记录称作 130 个不同稳定构象。

5. 本例最后得到什么#

两组实际耗时约 10.8、42.4 秒，属于本例小分子的运行记录，不是其他体系的性能保证。构象代表电子能量差约 0、1.551、2.487 kcal/mol；高能代表没有全部独立 Hessian，不能仅凭这些文件认定每个代表都经过完整振动稳定性确认。

cat analysis-read/CREST-native-entropy-conformers.csv
grep -A 15 'FINAL MOLECULAR ENTROPY'   reference-results/ethanol-100fs/native.log

接着看熵、权重与自由能字段的区别。源码和方法入口见 CREST 官方项目。